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民国13年,玉润加入中国国民党。民国14年加入中国共产党,任国民党潮梅(潮汕、兴梅地区)特委书记、中共汕头地委书记。民国15年,调任中共两广区委秘书长。次年,他领导汕头民众策应周恩来等所率“八一”南昌起义军南下东江,进占潮汕平原,他任汕头市革命政府市长,主政一周(史称“潮汕七日红”)。民国16年10月中旬,玉润转移香港。11月下旬,受命返广州参与领导广州起义,任中共广州市委宣传部长,主要负责起义的宣传工作。
民国17年春广州起义失败后,玉润再度转移香港。同年秋,他与郭瘦真留学法国,入巴黎大学欧美国际学院学习。期间,他分别考察了6国,历时5年获法学和文学硕士学位。1933年回国,受聘于上海法政学院和厦门大学,任经济学教授和文化教育馆研究员。
抗日战争时期,玉润转入军界,历任国民革命军第四军总部中校秘书、军政训练班上校教务长。他再次加入国民党,于民国29年易职湖南省国民政府少将参议兼政训团教育长。民国30年春,改任邵阳县县长。民国35年,南返广东,任广东省国民政府参事室参议处长、经济顾问兼省设计委员会副主任,代主会务,审订行政计划。
民国37年8月,玉润在香港参加华南民主人士联合起义宣言,被国民党开除党籍,广东省国民政府在《民国日报》上公开通缉他,玉润毅然回归中共队伍。1950年入南方大学受训,任广东省人民政府参事室研究员。后他被聘为联合大学财政学院教授兼经济研究所秘书。1958年,他在广州市华侨补习学校教书时被错划为“右派分子”,下放三水农场劳动。1962年,被调回广东省文史馆,任参事室馆员、研究员。
1975年5月,赖玉润病故于广州市,享年76岁。
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